处理私自放高利贷的非法行为需依法采取以下措施：

  1. 收集证据：保留借贷合同、转账记录、聊天记录等证明高利贷事实的材料。
  2. 向公安机关报案：根据《刑法》第175条，年利率超过36%可能构成非法经营罪或诈骗罪。
  3. 向法院起诉：可主张超过LPR四倍（约15.4%）的利息无效，要求返还超额部分。
  4. 举报至金融监管部门：通过12378银保监会热线或地方金融办投诉。

法律依据：《民法典》第680条明确禁止高利贷，最高人民法院对民间借贷利率有明确规定。